AUTOMAZIONE DELLA SIMULAZIONE DI SPETTROSCOPIE DA LIVELLI DI CORE: VERSO APPLICAZIONI BASATE SU GRANDI VOLUMI DI DATI E APPRENDIMENTO AUTOMATICO

Computational spectroscopy has become a vital tool in materials research, enabling both qualitative and quantitative insights into material properties in close connection with experiments. In this Thesis we present advancements in the automation of ab initio core-level spectroscopy calculations, with a focus on integrating high-throughput computing and machine learning methods to enhance the analysis of experimental spectra. By leveraging first principles simulations, this work explores the electronic and structural characterization of a prototype material, hydrogenated graphene, providing insight into its electronic and structural properties. Our study also demonstrates the use of X-ray Raman scattering (XRS) for analyzing silicon nanoparticle anodes, revealing key components of the solid-electrolyte interphase (SEI) and correlating these with observed capacity loss in lithium-ion batteries. In addition, we develop a robust, modular workflow for ab initio high-throughput X-ray Photoelectron Spectroscopy (XPS) simulations. Furthermore, machine learning models were trained to predict XPS spectra with ab initio accuracy, showcasing their potential to reduce the computational workload required in amorphous-like systems.

La spettroscopia computazionale è diventata uno strumento importante nella ricerca sui materiali e permette di migliorare la comprensione sia qualitativa che quantitativa delle loro proprietà, in stretta connessione con gli studi sperimentali. In questa Tesi presentiamo alcuni sviluppi nel calcolo ab initio delle spettroscopie degli stati di core, con particolare attenzione alla loro automazione e all'integrazione di metodi di calcolo ad alto rendimento (high-throughput computing, HTC) e di apprendimento automatico per migliorare l'analisi degli spettri sperimentali. Utilizzando simulazioni da principi primi, questo lavoro esplora la caratterizzazione elettronica e strutturale di un materiale prototipo, il grafene idrogenato, offrendo una comprensione più profonda delle sue proprietà elettroniche e strutturali. Il nostro lavoro dimostra inoltre l'utilizzo della diffusione Raman di raggi X (X-ray Raman scattering, XRS) per l'analisi di anodi basati su nanoparticelle di silicio, rivelando componenti chiave dell'interfaccia solido-elettrolita e correlando questi risultati con la perdita di capacità osservata nelle batterie agli ioni di litio. Inoltre, sviluppiamo un workflow modulare e robusto per simulazioni HTC ab initio di spettroscopia fotoelettronica a raggi X (X-ray Photoelectron Spectroscopy, XPS). Infine, abbiamo addestrato modelli di apprendimento automatico per prevedere spettri XPS con accuratezza ab initio, e dimostrato la loro capacità di ridurre il carico computazionale consentendo la trattazione anche di sistemi disordinati o amorfi.