Dispositivi neuromorfici organici a due e tre terminali: dimostrazione in laboratorio, modelli analitici e applicazioni per il rilevamento di ioni

Organic electronics is the eligible technology towards the development of devices able to be interfaced with the living matter, paving the way for in vivo real-time signal processing and selective quantification of neurotransmitters in pathological condition like Parkinson’s disease. Organic electronic devices cover a wide range of applications due to their features such as low energy consumption, high tunability, biocompatibility, flexibility and the capability to mix electronic and ionic conductivity, making them especially suited for operations in electrolyte solutions, providing new opportunities for medical diagnostics and therapy. This entanglement between ionic transport (a slow process), and electronic currents (fast processes), is at the origin of one of the most promising feature of organic electronic devices: Neuromorphism. Organic neuromorphic electronics aims at developing hybrid brain-inspired computing/memory units able to process and store informations in the same space, thus overcoming the spatial limitations of silicon-based circuits based on von Neumann architectures. The aim of this thesis is to investigate the fundamental and translational aspects of the neuromorphic response in organic electronic devices. In particular, Short-Term Plasticity (STP) is investigated in three-terminal architectures (i.e. Electrolyte-Gated Organic Transistors – EGOTs) and in artificial synapses built on intracortical microelectrodes. During this work it has been shown, on the one hand, that STP can be elicited between the two contacts of the semi-conductive channel of an EGOT, while a third electrode enables the modulation of amplitude and characteristic time scale of the neuromorphic response. This approach allows the operator to arbitrarily set the baseline and the steady- state current, preluding to multilevel memory writing and coexistence of both depressive and facilitative response in frequency-driven EGOTs. On the other hand, implantable artificial synapses have been investigated, showing frequency-dependent crossover between facilitative and depressive regimes. STP features are described with an RLC equivalent circuit unveiling the physical origin and enabling the prediction of the artificial synapse response. Finally, neuromorphic devices are demonstrated as specific label-free ion and neurotransmitters sensors, whose multi-parametric response is rationalized by means of the theoretical and analytical platform developed in this thesis.

L'elettronica organica è la tecnologia idonea per lo sviluppo di dispositivi in grado di interfacciarsi con la materia vivente, aprendo la strada all'elaborazione del segnale in vivo in tempo reale e alla quantificazione selettiva dei neurotrasmettitori in condizioni patologiche come il morbo di Parkinson. I dispositivi elettronici organici coprono un'ampia gamma di applicazioni grazie alle loro caratteristiche come basso consumo energetico, elevata tunabilità, biocompatibilità, flessibilità e capacità di combinare conduttività elettronica e ionica, rendendoli particolarmente adatti per operazioni in soluzioni elettrolitiche, fornendo nuove opportunità per la diagnosi e terapia medica. Questo intreccio tra trasporto ionico (processo lento) e correnti elettroniche (processi veloci), è all'origine di una delle caratteristiche più promettenti dei dispositivi elettronici organici: il neuromorfismo. L'elettronica organica neuromorfica mira a sviluppare unità di calcolo/memoria ibride ispirate al cervello in grado di elaborare e memorizzare informazioni nello stesso spazio, superando così le limitazioni spaziali dei circuiti a base di silicio basati su architetture di von Neumann. Lo scopo di questa tesi è indagare gli aspetti fondamentali e traslazionali della risposta neuromorfica in dispositivi elettronici organici. In particolare, la Plasticità a Breve Termine (STP) viene studiata in architetture a tre terminali (es. Electrolyte-Gated Organic Transistor – EGOT) e in sinapsi artificiali costruite con microelettrodi intracorticali. Durante questo lavoro è stato dimostrato, da un lato, che la STP può essere indotta tra i due contatti del canale semiconduttivo di un EGOT, mentre un terzo elettrodo consente la modulazione dell'ampiezza e della scala temporale caratteristica della risposta neuromorfica. Questo approccio consente all'operatore di impostare arbitrariamente la linea di base e la corrente allo stato stazionario, preludendo alla scrittura multilivello della memoria e alla coesistenza di risposte sia depressive che facilitative negli EGOT controllati in frequenza. D'altra parte, sono state studiate sinapsi artificiali impiantabili frequenza-dipendente che mostrano il passaggio tra regime facilitativo e depressivo. Le caratteristiche STP sono state descritte con un circuito equivalente RLC svelandone l'origine fisica e abilitando la predizione della risposta sinapsi artificiale. Infine, i dispositivi neuromorfici sono dimostrati come specifici sensori di ioni e neurotrasmettitori privi di elementi di riconoscimento, la cui risposta multiparametrica è razionalizzata mediante la piattaforma teorica e analitica sviluppata in questa tesi.